以CO2为原料直接合成碳酸二甲酯(DMC)在碳中和方面具有重要的理论和实践价值,但由于缺乏对反应机制的深入认识和高效催化剂的设计策略,其效率远未达到应用要求。本文通过晶体重构策略在CeO2上构建了大量的点缺陷,将丰富的富电子晶格氧引入到CeO2催化剂中。受晶格氧的电子富集的影响,精准地调控了对催化剂的酸碱性质。在工况优化后的CeO2催化剂上获得了22.2 mmol g-1的DMC产率,远高于已有报道的其他金属氧化物基催化剂。机制研究表明,不同于传统氧空位的是,富电子的晶格氧不仅为CO2的吸附和活化提供了丰富的位点,还显著地诱导了弱吸收活性甲氧基的形成。两者共同的作用促进了甲氧基和CO2偶联形成*CH3OCOO中间体。此外,*CH3OCOO在含有富电子晶格氧的催化剂上吸附减弱,这使得DMC形成的决速步(RDS)从*CH3OCOO生成转变为*CH3OCOO解离,从而降低了DMC形成的反应能垒。这项工作深入揭示了CO2和甲醇合成DMC的内在反应机理并提供了高活性催化剂设计的新思路。
近日,国际权威期刊Science Advances(《科学·进展》)在线发表了高等研究院陈素明教授与中南医院神经外科熊南翔教授在化学和临床医学方面的最新交叉科学研究成果。论文题为“Mechanistic Insight into Glioma Through Spatially Multidimensional Proteomics”(通过空间多维度蛋白质组学揭示胶质瘤的机制)。中南医院研究生沈磊和高等研究院研究生张周锐为共同第一作者,陈素明教授和熊南翔教授为共同通讯作者,武汉大学为论文唯一署名单位。...
《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc.)近日在线发表高等研究院沈晓教授的最新研究成果,论文题为《通过调控有机硼酸盐配合物的反应性发散性合成氟烷基酮》(“Divergent Synthesis ofFluoroalkylKetonesthrough Controlling the Reactivity ofOrganoboronateComplexes”)。高等研究院博士后周刚和硕士研究生郭传传为共同第一作者,沈晓为通讯作者,武汉大学为第一署名单位和通讯作者单位。氟是电负性最大的元素,C-F键是与碳相连的键能最大的单键。...
新闻网讯(通讯员高妍)近日,《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society) 以主封面(Front Cover)形式在线发表我校高等研究院陆庆全教授课题组在有机电化学领域的最新研究成果。论文题目为Asymmetric Paired Electrocatalysis: Enantioselective Olefin−Sulfonylimine Coupling(《不对称成对电催化:对映选择性烯烃−磺酰亚胺偶联》)。高等研究院博士研究生黄成(现为在站博士后)和2021级硕士研究生陶永胜为共同第一作者,...
近日,2023年度国家重点研发计划项目评审立项工作接近尾声。在“国家质量基础设施体系”重点专项中,我院樊友平教授获批“数字韧性电网关键技术研究与国际标准研制”项目。我院参与的“新型电力系统关键设施火灾防控NQI全链条技术与集成应用示范”项目获批立项,黄道春教授担任课题3“关键电力设施火灾防控技术集成标准体系与产品认证研究”的负责人。此外,鲁海亮副教授参与课题1“新型电力系统典型设施火灾防控关键技术研究”。在“...
新闻网讯(通讯员高妍)近日,国际综合性期刊《自然•通讯》(Nature Communications)在线发表了武汉大学高等研究院阴国印教授团队在镍催化烯烃迁移官能团化方面的最新研究进展。论文题为Ligand-Modulated Nickel-Catalyzed Regioselective Silylalkylation of Alkenes。武汉大学为论文第一署名单位和通讯作者单位,高等研究院博士生丁超、硕士生任耀宇和于月为论文共同第一作者,阴国印教授为论文通讯作者。有机硅化合物在药物研发方面展现出巨大的潜力,...
当前,世界百年未有之大变局加速演进,新一轮科技革命和产业变革深入发展。科技创新成为人类共同应对风险挑战、促进和平和发展的重要力量。随着科技的不断创新和发展,我们已步入以多学科交叉融合为主要特征的“大科学”时代,科研范式和组织模式发生了巨变,单一学科的研究范式与思维模式难以实现科技创新的重大突破和复杂问题的解决,学科交叉成为创新的重要源泉。在“大科学”时代,必须坚持解放思想、强化系统思维,通过理顺各种关系、...
10月22日,在第二十五届中国科协年会主论坛上,中国科协发布2023重大科学问题、工程技术难题和产业技术问题。人工智能、新能源、高性能材料、生命科学等领域重大问题受到关注。10个前沿科学问题包括:如何实现低能耗人工智能?如何实现飞行器在上层大气层机动飞行?利用新型符合测量方式能否搜寻磁单极子和轴子暗物质的存在?非线性效应会随尺度变化吗?影响高性能纤维发展的基础科学问题是什么?全球气候变化背景下作物如何适应土壤环境?...